1922年，许和钧在学校开始接触进步书籍，与同学组织
马克思主义学习小组，开始研究
马克思列宁主义思想。1923年春，由
长沙市派至
常德市的中共党员夏曦、陈清河介绍加入共青团组织和
中国国民党，1924年加入中国共产党。并先后担任中共常德特支委员和地委委员，兼任宣传部长、民运部长等职。1927年
马日事变前，还兼任国民党常德市党部常委、湘西民报社长、湘西党务办公厅秘书长等职。1927年5月，长沙马日事变和常德“敬日事变”相继爆发，国民党开始清党并疯狂屠杀共产党员，其亦被列入悬赏通缉名单，只得离开常德开始流亡。
1928年，许和钧辗转来到
杭州市，担任《国民新闻报》副刊编辑，仍设法与我地下党同志保持联系，常给予经济援助。不料其行踪被敌人侦获，
湖南省政府函告
浙江省将其逮捕入狱，惨遭严刑拷打，以致后遗之症多年未愈。其岳父黄贞元，系
辛亥革命首义人员，找到时任
中国国民党监察委员的
柳亚子担保出狱就医，方脱离险地。其在狱中惨遭折磨，题诗明志：“墙外铁栏墙外河，重门叠户锁风波。风波亭上风波恶，恐怖区中恐怖多。烈士成仁天未曙，奸人长跪铁耐磨。
岳飞罪在莫须有，我亦无辜入网罗”。
1929年秋，许和钧赴
广西壮族自治区参加南路讨蒋运动，担任广西各部队干部训练所政治教官，兼任
广西省政府秘书。讨蒋失败后，其携眷赴
印度尼西亚教书，与党组织失去联系。1938年夏，经其岳父介绍在陵行署主任
陈渠珍处担任第六科科长。此时抗战已经全面爆发，其一面组织所属各县成立“抗日宣传队”，一面支持和掩护中共外围组织“民族先锋队”，做了大量的工作。次年，其还组织了一个抗日话剧团分赴各县演出，宣扬抗日思想。1941年，其行踪又被敌特察觉，发函欲捕，幸得陈渠珍相助，连夜逃脱前往
四川省，由时任国民政府军事委员会政治部设计委员的共产党员董维建介绍，在国民党教育部任视察员。次年又因特务察觉被捕，关押于一堡中，得力于岳父老友司法院副院长力保，方免于难。1944年，许回到家乡自办私立
津市翊武中学，校名“武”即是为纪念
辛亥革命首义的总司令
蒋翊武。
1949年湖南和平解放前夕，湖南人民解放总队第四突击队常在
澧县一带活动，曾时常得到其物资上的资助。同年7月澧县解放后，其担任公粮保管员，协助解放军工作。12月其将私立翊武中学交给澧县政府，将部分收藏文物捐赠
湖南省文物保管委员会，并担任县教育科科长。1951年4月任
湖南省人民政府参事室参事。